Thomas első szerepét a BBC filmjében, a Station Jimben kapta, amiben egy Henry nevű kisfiút alakított. Ezek után több filmben és sorozatban is szerepelt, többek között a A szeretet erejében, a The Miracle of the Cardsban (ami Craig Shergold történetén alapul) és a Stig of the Dumpban.

Az Sakk-matt című minisorozatban nyújtott alakításáért Arany Nimfát kapott a 43. Monte Carlo Televíziós Fesztiválon. Az első jelentősebb szerepét a  Igazából szerelemben kapta, amiben Liam Neeson mostohafiát alakította. Ezért a szerepért jelölték Golden Satellite és Young Artist díjakra.

Következő szerepét egy regényadaptációban, a Feather Boyban kapta, majd a Trisztán és Izoldában formálhatta meg a fiatal Trisztán (James Franco) szerepét. A filmet Csehországban forgatták. Ezek után főként gyerekszerepekben láthattuk, következő filmje a Nanny McPhee - A varázsdada volt, amiben egy hétéves fiút alakított tizenöt évesen.

2007-ben egy kétrészes törénetben (Human Nature és The Family of Blood) játszott a Ki vagy, Doki? harmadik évadában, mint Timothy 'Tim' Latimer. Ugyanebben az évben felkérte a Disney Ferb Fletcher szinkronizálására a Phineas és Ferbben. Ebben az évben kapta meg áttörő szerepét is Az utolsó légióban, amiben Colin Firth oldalán alakította a Római Birodalom utolsó, fiatal császárát, Romulus Augustust. A filmet Valerio Massimo Manfredi regénye alapján készítették. Decemberben Olaszországban forgatta a Pinocchio című filmet.

2008-ban Steven Spielberg CGI technikával készült Tintinjében Hergé képregényének címszereplőjét alakította volna, azonban helyette Jamie Bell kapta a szinkronszerepet.. 2009-ben Aaron Johnson, Kristin Scott Thomas és Anne-Marie Duff mellett szerepelt a John Lennon - A fiatal években, amit Sam Taylor-Wood rendezett. A film a tini John Lennonról szól, akit két nő nevelt fel: édesanyja, Julia és nénikéje, Mimi.

2010-ben a Dogs Don't Biteban megkapta Casey szerepét. A film egy fiúról szól, aki össze akarja tartani a családját. Casey bátyjával apjuk keresésére indul, miközben kisbaba öccsüket másra bízzák. A 2011-es Egy szuperhős halála című ír filmben Andy Serkis-szel szerepel együtt. A film Anthony McCarten Death of a Superhero című regényén alapul. A filmet többek között Dublinban (Írország) és Münchenben (Németország) forgatták és a kórházi jeleneteket a St. James Hospital-ban vették fel 2010 novemberében.

2011-ben Sangster eljátszotta Liam szerepét a 2011-es Hideawaysben. 2011 áprilisában feltűnt Adam Douglas vendégszerepében a Lewis című brit detektívsorozatban egy epizód erejéig. 2012-ben szerepelt a Számkivetettekben, melyben feltűnik még Billy Bob Thornton, Natalie Martinez és Eva Longoria is. Ugyanezen évben feltűnt az In Love with Dickensben Pipként és az Accused című sorozat két részében Jake Murray-ként. Jojen Reed megformálója az HBO sorozatában, a Trónok harca harmadik évadában, melyet 2013-ban és 2014-ben vetített le a csatorna.

Megkapta Newt szerepét Az útvesztő nevű könyvadaptációban, melynek bemutatójára 2014 szeptemerében került sor. Ugyanebben az évben szinkronizált az Amerikai fater egy epizódjában, valamint szerepelt a Phantom Halo című krimiben. Megkapta Rafe Sadler szerepét a Wolf Hall című hat részes minisorozatban, melyet 2015 január 21-től vetítettek a BBC2 csatornán. Ugyanebben az évben John Tracy hangja volt aThunderbirds Are Go című animációs sorozatban, ősszel pedig megjelent Az útvesztő folytatása, a Tűzpróba. Kapott egy kisebb szerepet a Star Wars: Az ébredő Erőben is.

2016-ban továbbra is szinkronizált a Thunderbirds Are Go című animációs sorozatban. 2017-ben új sorozata indult: a Godless című sorozatban Whitney Winn megformálója. 2017-ben jótékony célból készítettek egy rövidfilmet arról, hogy mi történt az Igazából szerelem színészeivel az elmúlt 14 évben, ebben természetesen Thomas is szerepet vállalt. 2018-ban várható Az útvesztő utolsó része, a Halálkúra, amiben ismét Newt bőrébe bújik majd. 

FORRÁS